Between The Buttons wurde im Januar 1967 in Großbritannien von Decca Records und im Februar von London Records in den USA veröffentlicht und war das fünfte britische und siebte US-Studioalbum der Stones. Dieses Album, das als Nachfolger von Aftermath veröffentlicht wurde, markierte einen Höhepunkt in der Karriere der Band. Es setzte ihre Ausflüge in die Psychedelik und in barocke Pop-Balladen fort und gehört zu den musikalisch eklektischsten Werken der Band. Brian Jones verzichtete auf einen Großteil des Albums auf seine Gitarre und spielte stattdessen eine Vielzahl anderer Instrumente wie Orgel, Marimba, Vibraphon und Kazoo. Am Klavier wirkten zwei Studiomusiker mit: das ehemalige Mitglied der Rolling Stones, Ian Stewart, und die Studiolegende Jack Nitzsche, die häufig mitwirkte. Es war das letzte Album, das von Andrew Loog Oldham produziert wurde, dem Manager der Band und Produzenten aller ihrer bisherigen Alben. Das Album hat eines der auffälligsten Cover dieser Zeit, mit einem klassischen Bild von Gered Mankowitz auf dem Cover. Das Fotoshooting fand um 5:30 Uhr morgens nach einer nächtlichen Aufnahmesession in den Olympic Studios statt. Mit einem selbstgebauten Kamerafilter aus schwarzer Pappe, Glas und Vaseline erzeugte Mankowitz den Effekt, dass sich die Stones in ihrer Umgebung auflösten - laut Mankowitz...
"um das ätherische, drogenverliebte Gefühl dieser Zeit einzufangen; dieses Gefühl am Ende der Nacht, wenn die Morgendämmerung anbricht und sie die ganze Nacht auf waren, um Musik zu machen, bekifft."
Die Songs setzten Aftermaths Texte fort, die sich durch scharfe soziale Beobachtung und schonungslose Einsicht auszeichneten. Ihre frühere rohe, rootsige Kraft wurde durch andere Einflüsse dieser Zeit verstärkt - vor allem durch die Beatles, die Kinks und wiederum Dylan. Es ist eine ihrer stärksten und abwechslungsreichsten LPs, mit vielen großartigen Songs, die nur Stones-Anhängern bekannt sind. Die einfallsreichen Arrangements und die innovative Instrumentierung von grüblerischen Beinahe-Klassikern wie All Sold Out, My Obsession und Yesterday's Papers verliehen der Musik eine neue Dimension. She Smiled Sweetly zeigt die verborgene romantische Seite der Stones von ihrer besten Seite, Connection ist eines der wenigen Stücke des Albums mit eher konventionellem, treibendem Rock und das Schlussstück Something Happened To Me Yesterday enthält Keiths ersten Solo-Gesang. Die US-Version enthält Hits aus der gleichen Zeit - die beiden Songs, die der Gruppe Anfang 1967 eine doppelseitige Nummer eins bescherten: das schamlose und umstrittene Let's Spend The Night Together und das schöne, melancholische Ruby Tuesday.